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杨立滨 著

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• SERS
• 表面增强拉曼散射
• 电荷转移
• 半导体
• 增强机制
• 拉曼光谱
• 纳米材料
• 光谱学
• 材料科学
• 光物理

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出版社： 黑龙江大学出版社

ISBN：9787811297270

商品编码：29706883652

包装：平装

出版时间：2014-07-01

基本信息

书名:基于半导体涉及电荷转移的SERS及其增强机制研究

：30.00元

售价：20.4元,便宜9.6元,折扣68

作者:杨立滨

出版社：黑龙江大学出版社

出版日期：2014-07-01

ISBN：9787811297270

字数：

页码：132

版次：1

装帧：平装

开本：16开

商品重量：0.4kg

编辑推荐

内容提要

《基于半导体涉及电荷转移的SERS及其增强机制研究》主要包括Au/ZnO/PATP组装体中ZnO对电荷转移诱导表面增强拉曼散射的贡献、TiO2纳米粒子作为SERS基底及其增强机制研究、表面增强拉曼散射研究4-MBA分子在TiO2纳米粒子上的吸附行为、Zn掺杂对纳米TiO2表面增强拉曼散射性能的影响等几部分内容。

目录

作者介绍

杨立滨，佳木斯大学教师。

文摘

序言

章 表面增强拉曼散射与半导体纳米材料
1.1 表面增强拉曼散射简介
1.2 半导体纳米材料简介
1.3 本书的研究思路和内容
参考文献

第2章 Au-ZnO-PATP组装体中ZnO对电荷转移诱导SERS效应的贡献
2.1 概述
2.2 实验部分
2.3 结果与讨论
2.4 本章小结
参考文献

第3章 TiO2纳米粒子作为SERS活性基底及其增强机制研究
3.1 概述
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.4 本章小结
参考文献

第4章 用SERS光谱研究4-MBA分子在TiO2纳米粒子上的吸附行为
4.1 概述
4.2 实验部分
4.3 结果与讨论
4.4 本章小结
参考文献

第5章 zn的掺杂对TiO2纳米粒子SERS性能的影响
5.1 概述
5.2 实验部分
5.3 结果与讨论
5.4 本章小结
参考文献

第6章 Ag-TiO2纳米复合体上电荷转移诱导的SERS效应
6.1 概述
6.2 实验部分
6.3 结果与讨论
6.4 本章小结
参考文献
作者简介

璀璨微光：半导体激发的电荷转移与表面增强拉曼光谱的深度探索 一、 背景介绍：超越可见的分子指纹 在纷繁复杂的物质世界中，每一种分子都拥有其独一无二的“指纹”——拉曼光谱。它能提供关于分子结构、化学键、构象等丰富信息，是材料科学、化学、生物医学等领域不可或缺的分析工具。然而，传统的拉曼光谱信号往往微弱，限制了其在痕量物质检测、单分子分析等前沿应用中的普适性。表面增强拉曼光谱（Surface-Enhanced Raman Spectroscopy, SERS）的出现，如同一束璀璨的光芒，极大地提升了拉曼信号的强度，将分子探测的灵敏度提升了数个数量级。SERS的原理主要依赖于特殊金属纳米结构（如金、银）对表面吸附分子的拉曼信号进行数倍至数百万倍的放大。这种放大效应源于金属纳米结构在特定波长光照射下产生的表面等离激元共振，进而产生强烈的局域电磁场增强。 然而，SERS的增强机制并非仅限于电磁场增强，化学增强机制也同样扮演着至关重要的角色。化学增强通常涉及被分析物分子与SERS基底之间的电荷转移过程，从而引起分子能级变化，进一步影响其拉曼散射截面。在此背景下，将半导体材料引入SERS体系，特别是利用半导体材料在光照下能够产生的载流子（电子或空穴）来诱导或增强分子间的电荷转移，为SERS的研究开辟了新的维度，并带来了更深层次的理解与更广阔的应用前景。 二、 半导体在SERS中的角色：从辅助到核心 传统SERS基底多以贵金属纳米结构为主。但贵金属的成本较高，且在某些化学环境中稳定性有限。半导体材料，因其丰富的种类、多样的能带结构、可调控的光电特性以及相对较低的成本，逐渐成为SERS研究的新宠。将半导体材料引入SERS体系，并非仅仅是作为一种额外的“衬底”，而是可以从多个层面发挥关键作用，甚至成为SERS增强的主导力量。 1. 构建混合SERS基底： 最直接的应用是将半导体纳米材料（如TiO2、ZnO、CdS、g-C3N4等）与贵金属纳米结构复合。这种混合基底可以同时利用金属纳米结构的局域电磁场增强和半导体材料的载流子效应，实现协同增强。例如，在金属纳米颗粒周围构建半导体壳层，或将半导体纳米颗粒分散于金属纳米结构之间。 2. 作为光敏剂与电荷分离中心： 半导体材料在光照下，其价带的电子会被激发到导带，形成自由电子和空穴。这些载流子可以在界面上与吸附的分析物分子发生相互作用，促进电荷转移。特别是当半导体材料具有合适的能带结构，能够有效地与分析物分子的最高占据分子轨道（HOMO）或最低未占据分子轨道（LUMO）发生重叠时，电荷转移过程将更加高效。 3. 改变吸附分子的电子环境： 半导体材料的引入，可以改变吸附在SERS基底上的分析物分子的电子云密度和分布。例如，如果分析物分子是电子供体，半导体材料可以作为电子受体，接受分析物分子转移的电子，从而增强分子的极化率，进而提高拉曼散射截面。反之亦然。 4. 诱导“表面化学反应”： 在某些情况下，半导体材料在光照下产生的活性载流子（如光生电子或空穴）可以与吸附的分析物分子发生光催化反应，形成中间产物或修饰的分子。这些被修饰的分子可能具有更强的拉曼散射能力，或者其拉曼谱特征与原始分子有所不同，从而为分析提供更丰富的信息。 三、 电荷转移机制的深入理解：SERS增强的内在动力 电荷转移（Charge Transfer, CT）是SERS化学增强机制中的核心概念之一。当分析物分子吸附在SERS基底表面时，如果分子轨道与基底的电子态（如金属的费米能级附近的状态，或半导体的导带/价带）发生能量重叠，就可能发生电荷的得失。 1. 分子内电荷转移 (Intramolecular Charge Transfer, ICT)： 指在分析物分子内部，电荷从分子的一个部分转移到另一个部分。这种转移可能受到SERS基底表面电荷环境的影响，例如，基底提供的电子或空穴可以诱导分子内电荷分布的变化，从而改变分子的振动模式和强度。 2. 分子间电荷转移 (Intermolecular Charge Transfer, IMCT)： 指分析物分子与SERS基底之间发生的电荷转移。这是一种更普遍的、也是被认为在SERS化学增强中起到重要作用的机制。 电子从分析物转移到基底： 如果分析物分子具有较高的HOMO能级，而基底具有较低的功函数或存在空电子态，电子可能会从分析物转移到基底，导致分析物分子带正电荷（形成阳离子自由基）。 电子从基底转移到分析物： 如果分析物分子具有较低的LUMO能级，而基底可以提供电子（如金属的费米能级或半导体的导带），电子可能会从基底转移到分析物分子，导致分析物分子带负电荷（形成阴离子自由基）。 当电荷转移发生时，会产生以下几个关键效应，从而增强SERS信号： 改变分子的极化率： 自由电子或空穴的注入会改变分析物分子的电子云密度，使其更容易被外部电场极化。更强的极化率意味着更强的拉曼散射截面。 改变分子的振动模式和频率： 分子失去或获得电子后，其化学键的性质会发生改变，导致分子的振动模式发生变化，从而引起拉曼峰的位移和强度的变化。 诱导新的电子跃迁： 电荷转移过程可以导致新的电子跃迁能级出现，这些能级可能会与探测激光的能量发生共振，进一步增强SERS信号。 促进表面吸附： 在某些情况下，电荷转移过程本身可以增强分析物分子与基底之间的吸附强度，使其更稳定地吸附在“热点”区域，从而获得更强的SERS信号。 四、 半导体与电荷转移协同增强的机制探索 将半导体材料引入SERS体系，为调控和增强电荷转移过程提供了强大的手段。半导体材料的光生载流子是实现这一目标的关键。 1. 光生电子驱动的电荷转移： 当半导体材料被光激发时，产生的自由电子可以转移到吸附在表面的分析物分子上，如果分析物的LUMO能级与半导体的导带能级匹配，则会发生电子注入，形成带负电荷的分析物。 2. 光生空穴驱动的电荷转移： 同样，半导体材料产生的光生空穴可以从吸附的分析物分子中“夺取”电子，如果分析物的HOMO能级与半导体的价带能级匹配，则会发生电子提取，形成带正电荷的分析物。 3. 金属-半导体异质结的优势： 将半导体材料与贵金属纳米结构结合形成异质结，可以同时利用金属的局域表面等离激元（LSPR）效应和半导体的光生载流子效应。 LSPR增强光生载流子产生： 金属纳米结构的光吸收可以增强周围半导体材料的局域光场，从而提高半导体的光生载流子产生效率。 电荷转移与LSPR的协同： 金属纳米结构可以作为电子或空穴的“收集器”和“传输通道”，将半导体产生的载流子有效地转移给吸附的分析物分子，或将分析物分子的电子转移至半导体。 “光催化SERS”： 结合了光催化活性和SERS检测能力，可以在光照下原位、高灵敏度地检测与光催化过程相关的中间产物或最终产物。 4. 半导体能带工程对电荷转移的调控： 通过掺杂、构建固溶体、表面修饰等方法，可以精确调控半导体材料的能带位置（导带底和价带顶），使其与不同分析物分子的HOMO/LUMO能级进行匹配，从而优化电荷转移的效率和方向。 五、 潜在应用前景与挑战 基于半导体诱导电荷转移的SERS技术，因其高灵敏度、高选择性以及潜在的原位、实时检测能力，在诸多领域展现出巨大的应用潜力： 环境监测： 检测水体、土壤中的痕量污染物，如农药残留、重金属离子、有机污染物等。 食品安全： 快速检测食品中的非法添加剂、病原微生物、过敏原等。 生物医学诊断： 检测生物体液中的生物标志物，如疾病早期诊断的蛋白质、核酸；无创检测血糖、尿酸等。 药物分析与研发： 监测药物的代谢过程，研究药物与靶点的相互作用。 催化研究： 实时监测催化反应过程中的中间产物，深入理解催化机理。 然而，该领域的研究仍面临一些挑战： 基底的可控性与稳定性： 如何制备结构均一、形貌可控、增强效应稳定的半导体SERS基底是关键。 电荷转移机制的定量分析： 准确量化电荷转移的程度、方向以及其对SERS信号的贡献，需要更深入的理论计算和实验验证。 背景信号的抑制： 半导体材料本身在某些波长下也可能产生荧光或拉曼信号，如何有效抑制这些背景信号，提高信噪比是重要的研究方向。 实际样品中的应用： 如何将实验室研究的成果推广到复杂实际样品中，克服基体效应、多组分干扰等问题，是实现商业化应用的重要一步。 六、 结语 将半导体材料的光电特性与SERS技术相结合，特别是深入研究其背后复杂的电荷转移增强机制，是当前SERS研究领域一个充满活力和机遇的前沿方向。通过对半导体材料种类、结构、形貌以及与分析物分子相互作用的精确调控，我们有理由相信，基于半导体诱导电荷转移的SERS技术将不断突破现有瓶颈，以其璀璨的微光，照亮分子世界，为科学研究和技术应用带来更多惊喜。

评分☆☆☆☆☆

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